1脉冲输入能量对甲苯水溶液去除率的影响
以空气为背景气，脉冲频率f=50Hz，甲苯水溶液初始浓度CLo=30mgL-1,体积V=75mL，溶液pH为中性，改变脉冲峰值电压,考察峰值电压对甲苯水溶液去除率的影响。反应器加入溶液后立即开始放电反应，由于甲苯水溶液的初始浓度比较低，挥发量比较小，使得气体中甲苯的浓度很低，对去除率影响不大，因此，甲苯水溶液的去除率可以近似的看做是100%LoLiLoCCηC。图2为脉冲峰值电压和甲苯水溶液去除率的关系示意图。从图中可知：随着峰值电压的提高，甲苯的去除率提高幅度较大，当反应时间为60min，峰值电压从15kv上升到20kv，甲苯的去除率从60%提高到93%，这是因为随峰值电压的提高，注入反应器的能量也增加。从电晕放电的现象观察也发现，随峰值电压的上升电晕由暗趋向明亮。反应系统中输入能量的大小可以用公式W=1/2CfU2计算（Wangetal.,2006），其中C为储能电容，f为脉冲频率，U为峰值电压。当甲苯的去除量要达18mgL-1，22.8mgL-1，27.9mgL-1时，需要在输入能量分别为7.31w，9.95w，13.00w的条件下电晕60min。将能量消耗与甲苯的去除量相比可知能量消耗与甲苯去除量的比值并不是一个固定的值，而是呈正相关的关系，即能量消耗越多，甲苯的去除量越大，这与电压升高，甲苯去除量增大的结果相一致，原因是电压升高会导致输入能量的增大，从公式W=1/2CfU2也可以看出，当储能电容和脉冲频率一定时，输入能量与电压成二次方关系。
2电晕放电同时降解气液相中的甲苯
以空气为背景气，脉冲电压U=17.5kV，频率f=50Hz，甲苯水溶液初始浓度CLo=30mgL-1，体积V=75ml，溶液pH为中性。等反应器内溶液达到气液平衡后，进行放电反应，图3为实验结果。比较图3与图2可知，气液平衡后再电晕，甲苯的去除率较高。这主要是因为气体的介电常数远远小于液体，因此在气相中更容易引发放电，产生的高能电子及活性自由基较液相中多(张丽等，2007;李楠，2008)，所以脉冲电晕对气相甲苯的降解速率较液相甲苯快，当放置一段时间后，将会有很大一部分甲苯从液相转移到气相中，因此其整体的降解速率较直接电晕液相甲苯快。因此，采用气液同时降解的方式可以缩短放电反应的时间（当要达到去除率为60%时，直接电晕所需的时间为40min，而采用气液同时降解，所需的时间仅为25min），达到节约能耗的目的。
3不同背景气对甲苯水溶液去除率的影响
反应器加入溶液后立即开始放电反应，分别以氩气、氮气、空气为背景气，峰值电压U=17.5kV，脉冲频率f=50Hz，甲苯水溶液初始浓度CLo=30mg/L，体积V=75ml，溶液pH为中性，考察不同背景气对甲苯水溶液去除率的影响。图4为电晕60min，不同背景气和甲苯去除率的关系示意图。从图中可知，甲苯水溶液在氩气气氛下的去除率最高，在空气气氛下的去除率最低。这是因为一方面当有氩气存在的时候，放电过程中会发生潘宁电离产生Ａr﹡离子，使气体的汤生第一电离系数提高，在一定程度上减小了起晕和击穿电压，从而使放电更容易发生(孙保民等,2010)；另一方面，N2、O2分子都具有俘获高能电子的能力,而O2分子俘获高能电子的能力最强(任忠夫等,2006)，因此，氧气浓度升高，用于直接降解甲苯分子和与水分子反应产生活性物质的高能电子就减少，甲苯的去除率就越低。虽然空气中的氧分子在电晕作用下会形成臭氧，但在常温常压下甲苯与臭氧的反应速度常数很小，可以忽略(Tobyetal.,1985;黄立维等,2007)。
4甲苯水溶液初始浓度对去除率的影响
反应器加入溶液后立即开始放电反应，以空气为背景气，脉冲电压U=17.5kv，频率f=50Hz，甲苯水溶液体积V=75ml，溶液pH为中性，考察甲苯水溶液初始浓度对去除率的影响。图5为电晕60min,甲苯水溶液初始浓度与去除率的关系示意图。从图中可知：甲苯水溶液的去除率随着初始浓度的增高而降低。当初始浓度为30mgL-1时，电晕60min后，甲苯的去除率为76%，当初始浓度升高到90mgL-1时，电晕60min后，甲苯的去除率只有60%。这主要是因为随着初始浓度的提高，反应器中甲苯分子的数量也会增加，所需要的活性物质就越多，而当峰值电压和脉冲频率一定时，注入反应器的能量和产生的活性物质的数量是不变的(Leietal.,2008;Hongetal.,2012;Quetal.,2013)，因此，导致了去除率随浓度的升高而降低的结果。
5产物分析
图6为甲苯水溶液以空气为背景气，分别在中性、酸性、碱性条件下反应一定时间后的液相色谱图。从图中可知：在中性条件下，产物以产物2居多，在碱性条件下，3种产物的生成量差不多，在酸性条件下，产物1没有检测到，而产物4、5的生成量较多，实际上，在中性和碱性条件下，产物4也有检测到，只是生成的量很少，在图中看不出来，所以未在图中标出。将这些产物的保留时间与推测可能产生的物质的保留时间做对照，发现产物3的保留时间与苯甲醛的完全吻合，根据文献(Vanetal.,2007;康颖等,2008)，可以确定产物3就是苯甲醛。由液相色谱图我们可以肯定脉冲电晕确实能降解水溶液中的甲苯，并伴有多种水溶性物质生成，而且pH对产物的种类和数量有很较大的影响。本文来自于《环境环境科学学报杂志简介详见
6结论
(Conclusions)脉冲电晕法不仅能用来处理有机废气，当用来处理有机废水时也能取得较好的去除效果。本实验采用脉冲电晕法降解水溶液中的甲苯，通过测定不同条件下的实验数据，主要得出如下结论：(1)甲苯水溶液的去除率随峰值电压的升高而增大；(2)脉冲电晕对气相甲苯的降解速度较快，所以将甲苯水溶液放置气液平衡后再电晕处理，能达到节约能耗的目的；(3)甲苯水溶液在不同背景气下的去除效果为：Ar>N2>air；(4)甲苯水溶液的去除率随初始浓度的增大而降低。(5)在反应后的水溶液中检测到了多种产物，并且溶液的pH对产物的种类和数量有较大的影响，同时在水面上方的气体中还检测到了CO2、CO。
作者：王文婷 黄立维 单位：浙江工业大学生物与环境工程学院
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